Larry Sullivan inició su carrera actoral en teatro y comenzó a aparecer en pantalla desde los años noventa. Llamó la atención por primera vez tras interpretar el papel de Robert, el novio de Will que baila ballet, en la serie de televisión de NBC Will & Grace, en su primer episodio navideño "Jingle Balls" (2001). Poco después interpretó el papel principal de Alan Oakley en la cinta The Trip (2002), por cuyo papel ganó el premio al Mejor Actor en el Festival de Cine Dallas OUT TAKES. Sullivan apareció con frecuencia como el oficial Andy Akers en CSI: Crime Scene Investigation, en 3 episodios de 24 como el agente del servicio secreto Hoskins e hizo una aparición especial en Modern Family como el ex novio de Mitchell en el episodio "My Hero". Recientemente interpretó un papel recurrente en la serie de HBO Big Little Lies y el papel de Doug Davis en Trinkets (2019-2020), serie original de Netflix.