Graduada de la Licenciatura en Teatro en la Universidad de Yale, Gillian Bolt vivió durante un tiempo en Inglaterra para estudiar en la prestigiosa Academia Británica de Artes Dramáticas de la Universidad de Oxford. Una vez que concluyó de manera satisfactoria, pasó a mudarse a la ciudad de Nueva York para ampliar su formación en la Academia Americana de Artes Dramáticas, en la Academia de Cine y en la Universidad de Nueva York, donde realizó una Maestría en Bellas Artes.

A medida que estaba cursando sus estudios, paralelamente comenzó a actuar en numerosas obras teatrales como ‘Romeo y Julieta’, ‘Dance Nation’, Into the Woods’, y 'Something Unspoken’, donde demostró contar con un amplio rango vocal y actoral. Tras participar brevemente como actriz de voz en ‘Cars 2’, Bolt empezó a abrirse paso hacia el estrellato luego de haber compartido pantalla con Brooke Shields y Wanda Sykes en ‘The Hot Flashes’, y con Emma Greenwell y Tom Hughes en ‘Dare to Be Wild’. En 2025 tuvo un rol recurrente a lado de Billy Bob Thornton y Demi Moore em la serie original de Paramount Plus ‘Landman’, así como en la próxima comedia ‘Bach Sh*t Crazy’, donde también se desempeña como productora.