Antes de formarse en teatro, Nancy Carroll trabajó en una sombrerería en Lavender Hill. Se formó en la Academia de Música y Arte Dramático de Londres, donde se graduó en junio de 1998. Inmediatamente después de graduarse, consiguió un pequeño papel en la película An Ideal Husband y luego se unió a la Royal Shakespeare Company (RSC). Su primer papel profesional en el escenario fue como Ofelia en Hamlet en el Bristol Old Vic en 1999. Desde entonces trabajó extensamente en producciones teatrales, particularmente con la Royal Shakespeare Company. También acumuló numerosos créditos en cine y televisión desde los años noventa, incluido su papel como Cecily en la película de 1999 Un esposo ideal y un papel destacado de larga duración como Lady Felicia en la serie de la BBC Father Brown. Próximamente podremos verla en Magic Mike's Last Dance (2022), la tercera película de la franquicia protagonizada por Channing Tatum.