Chris Hemsworth y su hermano, Liam Hemsworth, eran los últimos dos candidatos para interpretar a Thor en el cine. Eventualmente, Chris Hemsworth se quedó con el papel del superhéroe mientras que Liam Hemsworth consiguió el personaje de Gale en Los Juegos del Hambre.
Idris Elba (The Dark Tower), quien personifica a Heimdall en la cinta, se preparó para interpretar al personaje leyendo todos los cómics donde este aparecía prominentemente.
Stan Lee confesó que siempre quiso interpretar a Odin. Sin embargo, él estuvo muy feliz con la actuación de Anthony Hopkins (El silencio de los inocentes) en el filme.
El director de Thor, Kenneth Branagh, dijo ser fan del superhéroe desde pequeño.
El casco de Loki fue bastante molesto de usar para Tom Hiddleston (The Night Manager), ya que el objeto era bastante pesado y era difícil ver fuera de él mientras lo usaba. Finalmente, el actor aprovechó esta experiencia para canalizar su incomodidad en las escenas de batalla de la película.
Tom Hiddleston (The Night Manager) aprendió capoeira durante su entrenamiento para interpretar al villano Loki.
Anthony Hopkins (El silencio de los inocentes) aceptó el papel de Odin por la relación padre e hijo que tiene su personaje con Thor. Curiosamente, el actor nunca había leído un cómic del superhéroe.
Thor es el primer filme de la actriz Rene Russo (Pasante de moda) en seis años; fue su hija quien la convenció de aceptar el papel de Frigga.
Natalie Portman (El cisne negro) ha mencionado que lo que más le llamó la atención del filme fue la oportunidad de trabajar en una película de superhéroes con el director Kenneth Branagh, ya que la actriz lo veía como una situación "muy extraña".
Alexander Skarsgård (True Blood) fue considerado para interpretar a Thor. Eventualmente, fue su padre, Stellan Skarsgård (Melancolía), quien consiguió un papel dentro de la cinta como el profesor Erik Selvig.
La lista de los actores considerados para interpretar a Thor incluía a Brad Pitt (El club de la pelea), Channing Tatum (21 Jump Street) y Daniel Craig (Skyfall). Asimismo, Charlie Hunnam (Titanes del Pacífico) y Joel Kinnaman (Suicide Squad) fueron otros de los actores que audicionaron para el papel.
Para el personaje de Fandral, la primera opción de Marvel era Zachary Levi (Chuck), pero el actor no pudo aceptar el papel porque tenía otros compromisos en su agenda. Eventualmente, Stuart Townsend (Salem) fue elegido para interpretar al personaje; no obstante, Townsend dejó el proyecto días antes de que iniciara el rodaje por "diferencias creativas". Finalmente, Josh Dallas (Once Upon a Time) fue quien tuvo la oportunidad de darle vida a Fandral en la pantalla grande.
Matthew Vaughn (X-Men: Primera generación) fue considerado para dirigir Thor en el 2005. De igual forma, Sam Raimi (Spider-Man) estuvo interesado en el proyecto durante la década de los noventa.